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精准调控Brønsted酸位促进CO2加氢定向合成轻质芳烃

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本文摘要:▲第一作者:位健 副研究员,姚如伟 博士生通讯作者:葛庆杰 研究员,孙剑 研究员通讯单元:中国科学院大连化学物理研究所论文DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119648关键词: CO2加氢;轻质芳烃;Brønsted酸位;ZSM-5;积碳全文速览本文中,我们通过制备一系列具有差别B酸性质的ZSM-5分子筛与NaFe基催化剂组成复合催化剂,探索了CO2加氢反映中分子筛Brønsted(以下简称B)酸位在芳烃合成及积碳形成中的作用。

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▲第一作者:位健 副研究员,姚如伟 博士生通讯作者:葛庆杰 研究员,孙剑 研究员通讯单元:中国科学院大连化学物理研究所论文DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119648关键词: CO2加氢;轻质芳烃;Brønsted酸位;ZSM-5;积碳全文速览本文中,我们通过制备一系列具有差别B酸性质的ZSM-5分子筛与NaFe基催化剂组成复合催化剂,探索了CO2加氢反映中分子筛Brønsted(以下简称B)酸位在芳烃合成及积碳形成中的作用。研究发现,B酸位是芳构化的主要活性位,提高B酸密度可以显著提高芳烃特别是轻质芳烃选择性。通过化学液相沉积法对分子筛举行硅烷化处置惩罚,可将外外貌B酸位钝化,进而抑制轻质芳烃烷基化和二甲苯异构化。轻质芳烃在芳烃中占比可达75%,是同类文献报道最高值,对二甲苯(PX)在二甲苯中占比可达72%。

可是过高的B酸量(>154 μmol g−1)会加速高缩合度和难氧化的积碳形成,降低催化剂寿命。配景先容芳烃,特别是苯、甲苯和二甲苯等轻质芳烃,是应用很是广泛的大宗化学品之一,现在主要通过石油化工门路制备,能耗高且陪同大量CO2排放。以CO2为碳源,通过催化加氢合成高附加值芳烃,是一条越发环保的门路,也是解决能源需求和实现碳中和目的的措施之一。现在CO2加氢制备芳烃主要有改性费托和甲醇中间体两种门路,近年来取得了系列希望(Nat. Commun., 2018, 9, 3457;Joule, 2019,3, 570–583;ACS Catal., 2019, 9, 3866−3876;ACS Catal., 2020, 10, 302−310; Appl. Catal. B, 2020, 269, 118792; Chem. Commun., 2019, 55, 973-976)。

无论接纳何种门路,分子筛都是现在CO2加氢合成芳烃催化剂中必不行少的组分。其中,具有MFI结构的ZSM-5分子筛,因其具有奇特的三维十元环孔道结构,可以克服反映物和产物的扩散限制,是芳烃合成的首选催化剂。除了分子筛拓扑结构,分子筛酸性位的强度、密度和本质(Brønsted酸和Lewis酸)对芳烃合成也有显著影响。

分子筛骨架铝发生的B酸位被普遍认为是芳构化反映的主要活性位,但B酸位在芳烃合成中饰演的角色很是庞大,其作用机理也随着反映物和催化体系的变化而差别。现在,有关B酸位在CO2加氢合成芳烃中的研究很少,使用CO2加氢精准合成高附加值的轻质(C6–8)芳烃极具挑战。研究目的本论文的目的是深入研究B酸位在CO2加氢合成芳烃反映中的作用,明确反映性能和B酸性质之间的关系,为芳烃合成催化剂的设计提供理论基础。

为此,作者研究了系列具有差别B酸性质的ZSM-5分子筛,对比了系列NaFe/ZSM-5复合催化剂的CO2加氢性能与B酸密度之间的关系。效果发现,B酸性质对于调控芳烃选择性和详细碳数漫衍,以及积碳形成和催化剂稳定性均有很大影响。另外,我们通过硅烷化处置惩罚钝化ZSM-5分子筛外外貌B酸位,显著提高了轻质芳烃特别是PX选择性。图文精读为了确定复合催化剂中铁物相在反映前后的存在状态,我们首先对催化剂举行了XRD、穆斯堡尔谱、Fe K边的XANES和EXAFS测试(图1),证实了新鲜的Na–Fe3O4催化剂履历H2还原和CO2加氢制芳烃反映后,酿成了由Fe3O4和Fe5C2组成的混淆相,而这两种物质划分被普遍认为是逆水汽变换反映和CO加氢反映的活性相。

▲Figure 1. Characterization of Fe-based catalysts. a) XRD patterns of fresh and spent Na–Fe3O4 in the Na–Fe3O4/HZ(x) composite catalysts. b) 57Fe Mössbauer spectra of spent Na–Fe3O4 in the Na–Fe3O4/HZ(25) composite catalyst. c–d) Fe K-edge XANES and Fourier-transformed EXAFS of the spent Na–Fe3O4catalyst after CO2 hydrogenation.然后,我们研究了系列具有差别B酸性质的的NaFe/ZSM-5复合催化剂的CO2加氢反映性能,考察了产物选择性与B酸密度的关系(图2)。发现NaFe催化剂与仅有少量Lewis酸存在的Na型ZSM-5分子筛(NaZ(25))匹配时险些没有芳烃生成。而使用H型ZSM-5分子筛(HZ(x))时,可差别水平地促进芳烃生成,这说明一定规模内B酸的存在和酸量的增加均有利于芳构化反映举行。

另外,B酸密度对芳烃漫衍也有影响,较高的B酸强度和密度更有利于轻质芳烃形成。▲Figure 2. a) Catalytic performance over a series of NaFe/ZSM-5 catalysts with distinct acidities. b) Relationship between product selectivity and BAS density. N-C5+ denotes the C5+ hydrocarbons excluding aromatics. HCs: hydrocarbons. Reaction condit。


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